Empecemos con el artículo de Wikipedia, Scintillator.
Un centelleador es un material que exhibe centelleo: la propiedad de la luminiscencia cuando se excita con la radiación ionizante. Los materiales luminiscentes, cuando son golpeados por una partícula entrante, absorben su energía y centellean (es decir, reemiten la energía absorbida en forma de luz).
El mecanismo subyacente depende de la naturaleza cuantificada de los estados electrónicos en sólidos y, especialmente importante, una brecha de banda entre los estados ocupados y desocupados. Aquí hay una foto genérica 
Los electrones en un aislante como BaF2 solo pueden ocupar estados en las bandas de valencia o conducción. Cuando un aislante es neutral, todos los estados posibles en la banda de valencia están ocupados y todos los estados posibles en la banda de conducción están vacíos.
La radiación ionizante es absorbida por uno de los electrones en la banda de valencia. La energía extra puede permitir que ese electrón se escape del material, literalmente haciéndolo ionizado. Posteriormente, los electrones son atraídos hacia el material ionizado, inicialmente en uno de los muchos estados vacíos en la banda de conducción. Ese nuevo electrón pierde energía hasta que alcanza un estado cerca de la parte inferior de la banda de conducción. Luego, cae en el agujero que quedó en la banda de valencia. Ese proceso emite un fotón cuya energía es la diferencia entre los dos estados. Ese es el centelleo.
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“Ese nuevo electrón pierde energía”, también proporciona un efecto de multiplicación. Ese electrón excitado pierde energía por las colisiones que transfieren energía a los electrones en la banda de valencia, y los excitan en la banda de conducción. Entonces, eventualmente, muchos electrones de la banda de conducción regresan a la banda de valencia, emitiendo muchos fotones.
La radiación ionizante ni siquiera tiene que ionizar el cristal. Simplemente puede excitar un electrón desde la banda de valencia alta a la banda de conducción.
Por cierto, esta es la forma en que las pantallas de intensificación de rayos X convierten un rayo X de alta energía (más de 1,000 electrones de voltios) en muchos fotones de energía visible (~ 1 electrón voltios) que se detectan y utilizan en las imágenes. (Los ‘detectores’ solían ser películas de haluro de plata, pero ahora son más y más dispositivos de estado sólido. Todos funcionan bien con fotones visibles).
Muchos escintiladores están hechos con dopantes que agregan algunos estados en la brecha de banda entre las bandas de valencia y de conducción. Esto se hace para proporcionar transiciones adicionales posibles que emiten fotones a las energías deseadas. Por ejemplo, la banda puede ser lo suficientemente grande como para que la luz emitida esté en el UV y los dopantes permitan la emisión de luz visible.
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Lo adivinaste. Mi doctorado estaba en teoría de bandas.