¿Es el autoensamblaje y la formación de cristales un proceso negentrópico?

No.

Tomado directamente de la página de Wikipedia sobre Cristalización:

Ponte en el lugar de una molécula dentro de un cristal puro y perfecto, que se calienta por una fuente externa. A una temperatura bien definida, suena una campana, debe dejar a sus vecinos, y la compleja arquitectura del cristal se colapsa con la de un líquido. La termodinámica de los libros de texto dice que la fusión se produce porque la entropía , S, gana en su sistema mediante la aleatorización espacial de las moléculas ha superado la entalpía , H, la pérdida debida a la ruptura de las fuerzas de empaquetamiento del cristal:

Esta regla no sufre excepciones cuando la temperatura está aumentando. De la misma manera, al enfriar la masa fundida, a la misma temperatura, la campana debe sonar nuevamente y las moléculas deben volver a hacer clic en la misma forma cristalina. La disminución de la entropía debido al ordenamiento de las moléculas dentro del sistema está sobrecompensada por la aleatorización térmica del entorno, debido a la liberación del calor de fusión; La entropía del universo aumenta.

La clave aquí es que la entropía del “sistema + entorno” tiene que aumentar, y no solo la del “sistema” o “entorno” solo, de acuerdo con la Segunda Ley de la Termodinámica. La disminución de la entropía debido al ordenamiento de las moléculas / átomos durante la cristalización es menor que el aumento de la entropía debido a la liberación de calor (fusión);

En cuanto al proceso de autoensamblaje, la siguiente discusión sobre la entropía conformacional podría ser aplicable.